近日，国际学术期刊Catalysis Science & Technology在线发表了国科大杭高院化学与材料科学学院/中科院上海硅酸盐研究所张玲霞课题组和华中科技大学的最新研究成果“Probing the morphological effects of ReOx/CeO2 catalysts on CO2 hydrogenation reaction”。该工作确认了催化剂形貌效应对氧空穴浓度、金属与载体的相互作用以及催化活性的影响；提出了形貌效应对CO2催化加氢活性的影响机制，为CO2催化转化提供新的理论支撑。
（“https://doi.org/10.1039/D1CY02096J”）
通过多相催化加氢的方式，将CO2转化为CO和CH4是减少CO2排放，实现CO2资源化利用的重要手段。研究发现，负载型催化剂在CO2催化加氢反应中具有重要的应用。改变催化剂载体的形貌和晶面，可以实现对催化活性和选择性的调控。
作者采用水热法制备立方体、棒状和多面体形貌氧化铈负载的铼催化剂（ReOx/CeO2-R，ReOx/CeO2-C和ReOx/CeO2-P）。研究发现催化活性存在着形貌效应，ReOx/CeO2-R的CO2转化率为14.7 %，远远高于其他催化剂；ReOx/CeO2-R的催化产物为CO和CH4，而其他催化剂则主要为CO。催化剂结构表征研究了形貌与暴露晶面的关系，不同暴露晶面会影响氧缺陷形成能，ReOx/CeO2-R催化剂表面更易形成氧缺陷。XPS、Raman和H2-TPR的研究发现Re与CeO2的相互作用也存在着形貌效应，ReOx/CeO2-R中Re存在金属态，而其他催化剂主要为氧化态。In-situ DRIFTS和TPSR表征发现ReOx/CeO2-R的氧空位有利于中间产物碳酸盐向甲酸盐的转化，促进催化反应的进行。然而，ReOx/CeO2-C和ReOx/CeO2-P催化剂则由于催化表面碳酸盐的积累，覆盖催化活性位点，抑制了催化反应的进行。本研究探索了不同形貌ReOx/CeO2对CO2催化加氢的影响，为CO2催化转化形貌效应提供新的理论支撑。
国科大杭州高等研究院博士后杨彬为第一作者，张玲霞研究员和郭利民教授为论文共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委和中国科学院等的大力资助。
