近日,国科大杭州高等研究院环境学院张庆华教授工作室在热诱导的泥炭溶解性有机质转化研究方面取得进展,相关成果以“Heating-Induced Redox Property Dynamics of Peat Soil Dissolved Organic Matter in a Simulated Peat Fire: Electron Exchange Capacity and Molecular Characteristics”为题在Environmental Science & Technology上发表。
泥炭地以土壤有机质(PSOM)形式累积了1/3的全球土壤碳。虽然溶解性PSOM(即PDOM)仅占土壤总碳库的一小部分,但它具有高的氧化还原活性和流动性,富含供/受电子基团。因此,PDOM可通过参与电子交换反应,包括微生物铁矿物还原和甲烷排放,在微生物活动、碳和金属循环中发挥至关重要的作用。重要的是,PDOM可通过雨水和地表径流进入水生生态系统,影响接收流域的生物地球化学循环和水处理过程(如消毒副产物的形成)。然而,由于气候变化和干燥条件,泥炭地极易受到火灾的侵袭,目前被烧毁的泥炭地已占全球野火烧毁面积的近一半。这些野火通过影响PDOM的分子组成,显著地改变了PDOM的原始氧化还原特性,进而可能影响火灾后的碳/铁循环和生态系统功能。因此,了解热引发的PDOM电子交换容量(EEC)及分子组成动态变化于评估陆地和水生生态系统火灾后的生物地球化学过程至关重要。然而,火灾中PDOM的氧化还原特性和分子动态变化仍不清楚,限制了我们对火灾后生物地球化学过程的理解。
研究通过模拟泥炭土壤燃烧,揭示了 PDOM 的EEC及其分子组成随燃烧温度的动态变化,其显著影响了微生物铁还原过程。在低温(200-250℃)下,PDOM通过释放更多的酚类来提高EDC以保持EEC恒定。高温 (500℃)则通过消耗酚-醌基团,使90%的EEC损失。值得注意的是,热解 PDOM(pyPDOM)对泥炭土的EEC贡献可达40%,但高温使这一贡献降低。酚-醌基团仍是 pyPDOM中主要的氧化还原活性基团。傅里叶变换离子回旋共振质谱分析表明,火后的 EDC 更多的取决于酚类的结构而不是丰度,单酚结构分子 (C < 12) 比多酚结构分子 (C ≥ 12)更重要。pyPDOM 中的醌类基团与高氧稠环芳香结构有关,它们的消耗降低了pyPDOM的EAC,削弱了其在微生物铁还原中的电子传递效应。这些发现增强了我们对火灾后泥炭地元素生物地球化学循环的认识,为有效管理泥炭地火灾提供了新的见解。
博士后杨佩杰和助理研究员王颖为该论文的共同第一作者,通讯作者为刘艳伟助理研究员与阴永光教授,研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c09174
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▲热诱导的泥炭溶解性有机质的电子交换能力及分子动态变化