近日，国科大杭州高等研究院环境学院博士生杨舒萍在Analytical Chemistry发表题为“Toward Comprehensive Sediment Nontarget Screening: A Multilayer Solid-Phase Extraction Workflow for Broader Chemical Space Coverage”的研究论文。该研究针对沉积物中新污染物非靶向筛查过程中样品前处理选择性导致化学空间覆盖不足这一关键问题，建立了基于多层固相萃取（Multilayer Solid-Phase Extraction, MLSPE）的广谱分析方法体系，实现了复杂沉积物样品中新污染物的全面表征。
▲文章信息
随着化学品生产和使用规模不断扩大，大量新污染物持续进入环境。沉积物作为水环境污染物的重要汇和长期储存库，能够富集来自多种人为活动产生的复杂化学物质。然而，传统监测方法主要依赖有限的目标污染物清单，难以揭示环境中大量未被关注的新污染物。近年来，基于高分辨质谱的非靶向筛查技术为复杂环境样品化学组成解析提供了重要手段，但样品前处理过程中的选择性偏差仍限制了其检测范围。
针对这一挑战，研究团队建立了包含16类366种标准品的水环境中新污染物验证集，涵盖log Kow −2.67至17.17、pKa −1.81至12.27的广泛物理化学性质范围，从而系统评价不同固相萃取策略对复杂环境化学空间的覆盖能力。通过系统比较HLB、PWAX/PWCX、C18和PS固相萃取材料的适用范围，构建了由多种吸附机制协同组成的MLSPE方法。该方法通过整合不同保留机制，提高了对不同极性和电荷性质污染物的捕获能力，突破了单一吸附剂难以覆盖复杂化学空间的限制。进一步结合互补离子化技术（ESI/APCI）和数据采集策略（DDA/DIA），该方法在NIST SRM 1936沉积物标准参考物质及实际环境沉积物样品中获得了超过500种化合物的可靠注释，实现了复杂沉积物样品中新污染物的高灵敏度和高覆盖率检测。该研究提出的以化学空间覆盖为核心导向的分析策略，降低了前处理过程中的选择性偏差，为沉积物真实化学暴露图谱的解析提供了更全面的数据基础，并为基于复杂污染混合物的生态风险评价提供了重要支撑。
▲论文摘要图
论文第一作者为2022级博士研究生杨舒萍，江桂斌院士工作室朱豹助理研究员和傅建捷研究员为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、中国科学院大学杭州高等研究院科研基金、中央引导地方科技发展资金以及杭州市重点研发计划等项目支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.analchem.6c02371
